Năm 413 tr.CN, một lực lượng viễn chinh đông đảo của Athena đã bị xóa sổ hoàn toàn ở Sicilia. Với thất bại này, người dân Athena nhận thấy mình đứng trước một cuộc khủng hoảng nghiêm trọng chưa từng có. Các thành phố thuộc địa trong suốt đế quốc Aegea của nó bắt đầu nổi dậy, và một hạm đội từ Peloponnesus kéo tới hỗ trợ họ. Để tìm cách hạn chế cuộc khủng hoảng, Athena dùng tới quỹ dự phòng để xây dựng lại hạm đội và gửi những chiến thuyền còn lại xây dựng một căn cứ hải quân tiền tiêu ở Samos.

Trong không khí khủng hoảng toàn diện này, giới quý tộc ở Athana từ đã mong mỏi lật đổ chế độ dân chủ bắt đầu công hai kêu gọi thay đổi chính quyền, và bày mưu mang một thể chế đầu sỏ lên cầm quyền ở Athena. Trong số các kế hoạch của họ bao gồm việc triệu hồi Alcibiades, người trước đó bị chính quyền dân chủ lưu đày. Những chính khách đầu sỏ này khởi đầu kế hoạch ở Samos, nơi họ thành công trong việc cổ vũ một lực lượng đầu sỏ ở địa phương xây dựng một âm mưu tương tự.[7]

Các sử gia hiện đại tranh luận về việc liệu Thrasybulus có tham dự vào kế hoạch này. Donald Kagan đề xuất rằng Thrasybulus là một trong những thành viên sáng lập và ủng hộ một thể chế đầu sỏ ôn hòa, nhưng sớm từ bỏ bởi những hành động cực đoan của những người dự mưu khác.[8] Trái lại, R. J. Buck cho rằng Thrasybulus chắc chưa bao giờ liên quan tới âm mưu, có thể bởi vì ông vắng mặt ở Samos vào thời điểm nó bắt đầu.[9]

Khi họ trở lại Athena, nhóm tạo phản thành công trong việc chấm dứt chế độ dân chủ và áp đặt một nền chính trị tập trung với 400 nhà cầm quyền. Tuy nhiên ở Samos, cuộc đảo chính không diễn ra êm thấm như vậy. Những người dân chủ Samos biết được âm mưu và thông báo với 4 yếu nhân Athena, bao gồm các tướng Leon và Diomedon, Thrasybulus, và Thrasyllus, khi đó mới ở bậc hoplite trong quân đội. Với sự ủng hộ của những người này và quân lính Athena đóng tại Samos nói chung, những người dân chủ Samos đã đánh bại được nhóm tạo phản khi họ tìm cách tiếm quyền.[7]

Sau đó họ gửi thuyền để thông báo cho thành bang Athena về thắng lợi này. Nhưng bấy giờ nhóm đầu sỏ đã cầm quyền ở Athena, ra lệnh bắt giữ con thuyền cùng thủy thủ đoàn. Biết được tin đó, quân đội Samos truất chức các vị tướng và bầu các nhân vật mới mà họ cho rằng kiên quyết hơn trong việc ủng hộ nền dân chủ, trong đó có Thrasybulus và Thrasyllus. Quân đội ra tuyên bố rằng họ không nổi loạn chống thành bang, mà chính là thành bang phản bội họ, quyết định ủng hộ dân chủ trong khi vẫn tiếp tục tiến hành cuộc chiến chống Sparta.[10]

Một trong những hành động đầu tiên khi Thrasybulus nhậm chứng tướng quân là kêu gọi việc triệu hồi Alcibiades, một chính sách ông ủng hộ kể từ cả trước cuộc đảo chính. Sau khi thuyết phục được các thủy thủ ủng hộ mình, Thrasybulus dong thuyền tìm Alcibiades và đưa ông này lại Samos. Mục đích của chính sách này là để tách Ba Tư khỏi chủ trương ủng hộ Sparta, bởi vì Alcibiades được cho là có ảnh hưởng lớn tới Tissaphernes, tư lệnh Ba Tư ở Tiểu Á. Alcibiades được bầu làm tướng cùng với Thrasybulus và những người khác.[11] Ít lâu sau đó, sau cuộc nổi dậy ở Euboea, chính quyền 400 người ở Athena bị lật đổ và thay thế bằng một chính thể đầu sỏ đông đảo hơn, cuối cùng chuyển hóa lại về nền dân chủ.[12]